Fônons quirais em quartzo sondados por X

Natureza (2023) Citar este artigo

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O conceito de quiralidade é de grande relevância na natureza, desde moléculas quirais como o açúcar até transformações de paridade na física de partículas. Na física da matéria condensada, estudos recentes têm demonstrado férmions quirais e sua relevância em fenômenos emergentes intimamente relacionados à topologia1,2,3. A verificação experimental de fônons quirais (bósons) permanece desafiadora, no entanto, apesar de seu forte impacto esperado nas propriedades físicas fundamentais4,5,6. Aqui mostramos a prova experimental de fônons quirais usando espalhamento ressonante inelástico de raios X com raios X circularmente polarizados. Usando o protótipo de material quiral quartzo, demonstramos que os raios X circularmente polarizados, que são intrinsecamente quirais, acoplam-se a fônons quirais em posições específicas no espaço recíproco, permitindo-nos determinar a dispersão quiral dos modos da rede. Nossa prova experimental de fônons quirais demonstra um novo grau de liberdade na matéria condensada que é de fundamental importância e abre as portas para a exploração de novos fenômenos emergentes baseados em bósons quirais.

Quasipartículas em sólidos governam fundamentalmente muitas propriedades físicas, e sua simetria é de importância central. Quasipartículas quirais são de particular interesse. Por exemplo, férmions quirais emergem em nós degenerados em semimetais de Weyl1 e cristais quirais2,3. Seus caracteres quirais se manifestam diretamente por uma anomalia quiral7 e levam a propriedades topológicas enriquecidas, incluindo fotoexcitação seletiva por luz circularmente polarizada8, fotocorrente quiral9 e transporte7. A presença de bósons quirais, como fônons4,5,6,10,11,12,13,14,15,16,17 e magnons6,18,19,20, também tem sido amplamente debatida.

Fônons quirais são modos vibracionais de sólidos nos quais os átomos têm um movimento rotacional perpendicular à sua propagação com uma polarização circular associada e momento angular. Como resultado de seu momento angular, fônons quirais podem carregar momentos magnéticos orbitais, permitindo um efeito fonomagnético análogo ao efeito optomagnético de outras rotações atômicas helicoidais21,22. Correspondentemente, os fônons podem criar um campo magnético efetivo, que foi invocado para explicar a observação de magnons23 excitados e permite sua excitação por meio da transferência ultrarrápida de momento angular de um sistema de spin24. Considerando que um campo magnético fonônico até agora foi discutido principalmente no ponto Γ, os fônons quirais surgem naturalmente em materiais não centrossimétricos distantes do centro da zona e são baseados em uma simetria fundamentalmente diferente.

A observação experimental da quiralidade do fônon provou ser um desafio. Se as rotações atômicas estiverem confinadas em um plano contendo a direção de propagação do fônon (fônons circulares), o modo não pode possuir um caráter quiral (Informações Suplementares tem considerações de simetria) como ocorre para fônons não propagantes em Γ e outros pontos de alta simetria. Portanto, resultados baseados em técnicas de sonda óptica, como espectroscopia quirótica16 e espalhamento Raman circularmente polarizado17, são insuficientes para identificar a presença de fônons quirais devido ao grande comprimento de onda dos fótons ópticos, restringindo a exploração muito próximo ao ponto Γ. A primeira alegação de observação de um fônon quiral foi feita nos pontos de alta simetria de um dicalcogeneto de metal de transição monocamada5, embora tenha sido argumentado que é inconsistente com os argumentos de simetria6. Assim, estabelecer um método experimental que verifique diretamente o caráter quiral dos fônons é fortemente exigido.

Neste trabalho, demonstramos fônons quirais em um material quiral em pontos de momento geral na zona de Brillouin. Nós investigamos a quiralidade dos fônons usando espalhamento inelástico ressonante de raios-X (RIXS) com raios-X circularmente polarizados. Nossa estratégia baseia-se no fato de que os raios X polarizados circularmente são quirais e é inspirada no uso de espalhamento elástico ressonante de raios X para sondar a quiralidade de uma rede estática usando raios X polarizados circularmente em reflexões proibidas no eixo do parafuso25. Usando o RIXS, fótons quirais polarizados circularmente podem se acoplar a modos dinâmicos de fônons quirais transferindo momento angular, e o processo pode ocorrer em pontos de momento geral no espaço recíproco. Nossa análise teórica mostra que o dicroísmo circular observado em RIXS é causado pelos orbitais dos átomos ressonantes que se alinham de forma quiral determinada pela estrutura cristalina quiral; calculamos o momento angular dos fônons no ponto Q correspondente usando a teoria funcional da densidade (DFT).